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在材料计算设计中，准确预测化合物的热力学稳定性至关重要，这主要依赖于形成焓的计算，即相对于元素参考相的焓变化。一般使用密度泛函理论（DFT）的不考虑压力-体积贡献的从头算方法。但当化合物和元素具有不同的化学特性时，例如在氧化物、氮化物或硫化物的情况下，情况变得复杂。对于氧化物，该化合物通常是离子绝缘体，而元素是金属或半导体和双原子气体时，当与实验焓相比时，DFT的标准近似导致几百meV/原子的平均绝对误差。

来自美国杜克大学的StefanoCurtarolo领导的团队，基于最近邻阳离子-阴离子键的数量，引入了一种完全主动的校正方案：“协调校正焓（CCE）”方案。使用三种校正计算方法：Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）、局部密度近似（LDA）和强约束和适当规范（SCAN）交换相关泛函的计算，结合准谐波Debye模型来协调校正71（7）三元氧化物（卤化物）的零点振动和热效应，分别给出了38（49），29（74）和27（24）meV/atom的MAE极为准确的校正形成焓。他们用准谐波Debye模型处理零点温度和有限温度的振动时，发现振动在很大程度上被消除了，误差比以前的方法要小得多。CCE得到精确的形成焓，平均绝对误差小至20-30meV/原子。该方法简单且易于扩展到其他体系，氮化物、磷化物或硫化物等材料。它可用于预测依赖于精确形成焓的各种性质，例如电池电压、缺陷能量和高熵材料的形成。由于CCE考虑了化学键连接和拓扑结构，因此它还可以纠正给定组分的不同结构的相对稳定性。

该文近期发表于npjComputationalMaterials5:59()，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。

Coordinationcorrectedabinitioformationenthalpies

RicoFriedrich,DemetUsanmaz,CoreyOses,AndrewSupka,MarcoFornari,MarcoBuongiornoNardelli,CormacToherStefanoCurtarolo

Thecorrectcalculationofformationenthalpyisoneoftheenablersofab-initio

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