绝缘体

知社特刊动力学平均场第四章丰富的

发布时间:2022/5/20 0:01:47   

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动力学平均场对动量和能量空间的分离,使得我们有额外的精力去考虑更为真实的电子环境,比如固体中的电子行为。在固体中电子的运动一方面受到晶格周期性势场的影响,遵从布洛赫定理;另一方面又受到原子空间排列导致的对称性的影响,会表现出比孤立原子周围电子更为丰富的物理特性。这一系列中我们聊一聊其中的多轨道效应。多轨道的出现使得电子在不同轨道间的分布出现了更多的可能性,因此带来了更丰富的物理。这是我们在有了动力学平均场的简化后才有心思去琢磨的有趣问题。

单轨道中的莫特转变

人们最早是在单轨道(能带)中理解电子关联驱动的金属绝缘体转变的。它的图像相对简单,构成了我们今天要聊的更为复杂的金属绝缘体转变的基础。实际材料中的相互作用通常都很复杂,各种宏观物理现象背后的微观机制并非单一来源。在今天的这个系列中,我们只关心由电子-电子关联导致的莫特金属绝缘体转变,至于材料空间群的改变、集体凝聚(例如电荷密度波,自旋密度波,超导等)、磁性长程有序等其他机制,不在我们的讨论范围内。图片来自于电影《我的野蛮女友》截图,如涉版权问题,将立即撤换作为准备知识,我们首先简单回顾一下最简单的单轨道体系中的莫特转变。我们曾在系列二中介绍过莫特转变,已经了解到它是不同于传统能带填充的一种新型的金属绝缘体转变机制。莫特转变的前提条件是能带/轨道是刚好一半填充的,平均而言,每个态上都占据了一个电子。由于电子携带有自旋,每个态上最多允许同时被自旋向上和向下两个电子占据。因此,我们称平均每个态上被占据了一个电子的情形为电子半填充。对于每个态而言,都只是被占据了一部分状态,因此电子可以流动起来,从一个地方跑到另外一个地方的未占据状态。从传统能带填充角度理解,这样的系统应该是一个金属。然而,如果我们考虑了同时占据在同一个空间格点的两个自旋相反电子之间的强库仑排斥力,那么所有的电子都倾向于老老实实的待在自己的位置上不流动。因为虽然别的地方上存在一个空态,原则上可以让其他电子流动到那里,但是一旦占据了这个态,就会和原来已经处在该格点上的相反自旋电子形成双占据态,他们之间就会感受到强烈的库仑排斥力,使得系统整体的能量提升,这是在量子力学中一件不划算的事情,因此发生的概率很小。做个不恰当的比喻,这个过程就好像是两个恋爱中的年轻人,当长辈不在身边的时候,他们可以自由的牵手,表达爱意。两个年轻人就是分别携带相反自旋的两个电子,如果忽略电子间的库仑排斥,他们可以自由跑到对方的位置上。但是当长辈(电子间强库仑排斥力)出现了,两个年轻人不得不表现得更矜持、有礼貌些,因此他们只能老老实实的坐在自己的座位上,不能牵手。此时整体体系处于所有电子都不能动的状态,是个没有感情交流的绝缘态。电子强关联导致的莫特态还有一个衍生的结果,就是自旋相反的电子倾向于交替排列,形成反铁磁结构。这里需要澄清一个很多人都可能有的误会,尤其是习惯第一性原理计算的朋友常常容易被误导。很多人觉得莫特态是电子反铁磁排列导致的结果,因为在需要用DFT+U做计算的时候,我们通常需要配合磁性来给特定局域轨道上添加轨道势。这其实只是第一性原理方法处理多体问题的一种不得已的方式,因为它本质上是一个单电子近似,没有办法真正处理多电子相互作用。严格定义的莫特态是不需要磁性长程序配合的,是纯粹的顺磁态电子关联效应。但是莫特态的出现,会使得体系倾向于衍生出反铁磁关联。所以,更准确的说,反铁磁应该是莫特态导致的结果,而不是原因。其中的道理仍然可以用我们之前的比喻来进一步说明。两个年轻人原本感情很好,时刻都想拉拉手。但是长辈的存在,让他们不得不老老实实的坐在自己的位置上,这是我们前面说的莫特态。但是两个人的心思还都是想要拉手的,因此虽然面临的压力很大,但还是趁着长辈稍微不注意,偷偷摸摸的拉了一下,然后又快速的松开。两个人因为这次偷偷摸摸的拉手,感觉彼此的感情又进了一步。这种偷偷拉手的过程在不同自旋的电子间也会发生,我们称之为虚过程(virtualprocess)。如第一张图里所示,两个挨着的自旋相反的电子原本因为很强的库仑排斥没法稳定的移动到对方的位置上,但是这样的移动总是存在一定几率发生的。一旦发生,这两个电子会处于同一个态上,可以理解为两个年轻人牵上了手。牵手的瞬间,两个电子感受到强大的库仑排斥力,就好像两个年轻人瞬间心跳加速,感觉时刻会被长辈发现一样,因此两个电子快速的分开,每个格点又重新变成了半占据的状况。如同两个年轻人短暂的牵手也会让彼此的感情更甜蜜一样,电子跃迁的虚过程可以使得这个体系基态的能量进一步降低。感兴趣的朋友可以尝试去对角化一下第一张图里的矩阵,得到的基态能量是比单占据的情形能量更低,因此这样的虚过程是倾向于发生的。由于这样的虚过程只能存在于自旋相反的两个电子间,因此电子就倾向于和周围的电子成自旋相反排列,从而出现反铁磁关联。为什么是反铁磁,而不是铁磁呢?因为如果是相同自旋的电子,他们之间因为泡利不相容原理,是无法发生虚跃迁过程的。对应着牵手过程…,来自于保守长辈的压力和原则性挑战可能更大一些吧。

轨道选择Mott转变

(Orbital-SelectiveMottTransition)

理解了单轨道中的模特转变,我们再来尝试理解一下多轨道情形。我们同样用男女朋友的例子来解释。这里需要借助的不再是一对已经陷入热恋的男女,而是两只可怜的单身狗。在这之前,让我们先来看一下物理图像。实际固体材料的宏观物理特性主要是由费米面附近的电子决定的,因此我们常常需要去分析费米面的形状,了解费米面都是由哪些轨道成分构成的。大部分体系的费米面都是由超过一种轨道成分构成,我们在简化模型中只研究一条轨道显然是与实际情况相差太远。我们现在来考虑两条轨道的情形,这两条轨道都占据在费米面附近,并且假设他们都是半占据的,即它们各自有一半的态被占据了,一半的态还空着(费米面上下对应的面积是相同的)。我们假设这两个轨道稍微有点不同,不然,他们完全一摸一样的话就和单轨道的情形没有任何差别了。我们让他们一个胖一些,一个瘦一些。严谨点的说法是一个的带宽大一些,一个带宽小一些。我们可以把这两个轨道分别理解成两个单身的青年,带宽大一些的是一个胖子,带宽小一些的是个高富帅。在没有考虑电子相互作用的时候,两个人都是自由的单身狗,体系处于金属态,因为有空态和占据态可以互换。这时,我们慢慢的打开电子之间的相互作用,就好像两个人的家里开始慢慢的催促他们去找对象了。我们把从单身到结束单身理解成一个相变,把电子间关联的大小理解成为结束单身所付出的努力。那么当逐渐增大电子关联强度时,这两个轨道出现莫特相变的时间是不同的。带宽比较小的那个轨道会首先进入莫特态,在这个轨道中的电子会首先被固化下来;而带宽比较大的那个轨道会晚一些进入莫特态。当U足够的大的时候两者都可以发生莫特转变,都变成绝缘的。但是U存在一定的取值范围,使得带宽小的轨道是绝缘的,但是带宽大的轨道仍然是金属的。我们把这种莫特转变称之为轨道选择莫特转变,这是在单轨道体系中不会出现的新现象。为什么会出现分别先后进入莫特态的情况呢,电子间的相互作用明明是一样大小的呀。理解这一点,就要用到我们的两个单身青年做例子了。我们把U理解成了为结束单身而付出的努力。虽然两个人都付出了绝对值同样大小的努力,但是结束单身的效果显然对两个人来说是不同的。高富帅稍微付出一点努力,就很容易得到异性的青睐,结束单身生活,相变进入二人世界。然而,付出了同样大小的努力,胖青年收到的回报就要小很多。他不得不付出比高富帅多几倍的努力(更大的U值)才能找到另一半。用物理的语言来描述这一机制,其实就是作用在不同带宽轨道上的有效相互作用大小是不同的,真正决定什么时候发生莫特转变的是电子库仑势能与动能的比值,而不是库仑力的绝对强度。同样的U值,因为高富帅更瘦些,带宽窄,动能小,因此势能/动能的比值大,更容易发生莫特转变。上述介绍的轨道选择莫特转变机制其实是一个非常粗糙的图像,实际情况下还需要其他的条件配合才行。比如说需要两个不同带宽的轨道间的洪德耦合J的帮助,否则莫特转变也只会发生在相同的U值下[1,2,3]。轨道选择莫特转变也可以发生在相同带宽的多轨道体系中,但需要晶体场劈裂的配合[4,5]。轨道选择莫特转变是一个神奇的转变,它的微观机制仍在不断的研究和理解过程中。其中保持金属性的轨道,也通常与普通的费米液体不同。轨道选择莫特转变也被认为是解释CaSrRuO4[6]和铁基超导体[7]的一个重要理论图像。

多轨道恰当填充Mott转变

(Multiorbital

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